Poprvé na sebe upoutal pozornost mezinárodního publika svou rolí drogově závislého Sick Boye ve filmu Trainspotting. Zahrál si také v biografickém dramatu Létající Skot, za které byl za svůj výkon v roli inovativního cyklisty Graeme Obreeho nominován na cenu Scottish BAFTA a London Film Critics Circle Award. Mezi jeho další snímky patří například film Alana Rudolpha Opravář na všechno, snímek Gilliese MacKinnona Behind the Lines, film Plunkett & Macleane, Mansfieldské sídlo, snímek Woodyho Allena Melinda a Melinda a film Aeon Flux. V roce 2012 se Miller objevil ve filmu Tima Burtona Temné stíny po boku Johnnyho Deppa a zahrál si také v upírském thrilleru Neila Jordana Byzantium s Gemmou Arterton a Saoirse Ronan.
Na televizních obrazovkách se do povědomí diváků zapsal památnou rolí v seriálu Dexter a v rámci hereckého týmu tohoto seriálu v roce 2010 sdílel nominaci na cenu SAG. K vidění byl také ve dvou sezónách seriálu Eli Stone v titulní roli. Mezi jeho další televizní role patří například seriál Cesta mrtvého muže na motivy románu Larryho McMurtryho či projekty stanice BBC Emma, Canterburské povídky, televizní film Byron a na cenu Emmy nominovaný televizní film Finální hra. Od roku 2013 je hvězdou televizního seriálu Jak prosté stanice CBS, v němž si po boku Lucy Liu zahrál hlavní roli slavného detektiva Sherlocka Holmese. (Falcon)

T2 Trainspotting

Temné stíny

Sherlock Holmes: Jak prosté

Lovci myšlenek